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非人主才。从善果敢凝重，宜为嗣。”李璟怒，找了个借口把钟谟贬为国子司业，流放到饶州，封李煜为吴王、尚书令、知政事，令其住在东宫。
登基为帝
宋建隆二年公元961年，李璟迁都南昌，立李煜为太子监国，令其留在金陵。六月李璟死，25岁时李煜在金陵登基即位。更名为李煜，尊母亲钟氏为圣尊后，立妃周氏为皇后（大周后），封诸弟为王；并派中书侍郎冯延鲁入宋进贡，上表（《即位上宋太祖表》）陈述南唐变故。宋太祖回赐诏书，派人前往南唐吊祭、恭贺李煜袭位。九月，宋昭宪太后病逝，李煜遣户部侍郎韩熙载、太府卿田霖入朝纳贡。十二月，李煜设置龙翔军，教练水军。
奉宋正朔
建隆三年（962年）三月，泉州清源军节度使留从效病发身亡，其子留绍镃袭称留后，李煜降诏追赠留从效为太尉、灵州大都督；四月，泉州部将陈洪进以留绍镃勾结吴越，解送其家族至金陵，推举张汉思为清源留后。六月，李煜遣客省使翟如璧入贡北宋，宋太祖释放南唐降卒千人。十一月，遣水部郎中顾彝入汴京进贡。
乾德元年（963年）四月，泉州副使陈洪进废张汉思，自称留后，李煜就以陈洪进为节度使，以维持泉州对南唐的隶属关系。七月，李煜奉诏入京面见宋太祖。十二月，李煜上表宋廷，请求罢除诏书的不名之礼（李煜继位后，尊奉宋廷，故宋对南唐的诏书不直呼李煜的名讳），改为直呼姓名，未得许可。
乾德二年（964年），任韩熙载为中书侍郎、勤政殿学士，主持贡举；又命徐铉主持复试。三月，颁布铁钱。九月，封长子李仲寓为清源公，次子李仲宣为宣城公。十月，仲宣卒，皇后（大周后）感伤而逝，李煜撰《昭惠周后诔》。十一月，太祖遣作坊副使魏丕吊祭，李煜亦遣使入宋，献银二万两、金银龙凤茶酒器数百件。
乾德三年（965年）九月，母亲钟氏去世；十月，太祖遣染院使李光图吊祭。乾德四年（966年）八月，李煜遣龚慎仪持诏书出使南汉，相约臣服宋朝，龚慎仪至南汉，被扣留。乾德五年（967年）春，李煜命两省侍郎、给事中、中书舍人、集贤勤政殿学士值班光政殿，咨问国事，每至深夜。开宝元年（968年），境内大旱，宋太祖赐米麦十万石。十一月，立周氏为皇后（小周后）。
降制示尊
开宝四年（971年）十月，宋太祖灭南汉，屯兵汉阳，李煜非常恐惧，去除唐号，改称“江南国主”，并遣其弟郑王李从善朝贡，上表奏请罢除诏书不直呼姓名的礼遇，太祖同意，但扣留李从善。同年，有商人告密，宋军于荆南建造战舰千艘，请求派人秘密焚烧北宋战船，李煜惧怕惹祸，没有批复。时国家形势紧迫，李煜忧心似焚。